ครูบาสมจิต ได้ให้ความสำคัญต่อการศึกษาของพระภิกษุ - สามเณร และเยาวชน เป็นครูสอนพระปริยัติธรรมมาตั้งแต่ปี พ.ศ. ๒๕๐๖ จัดตั้งโรงเรียนพระปริยัติธรรมและโรงเรียนพระพุทธศาสนาวันอาทิตย์วัดสะแล่ง จัดตั้งมูลนิธิการศึกษามอบทุนการศึกษาให้กับนักเรียนยากจนที่มีผลการเรียนดี เป็นประจำทุกปี

     ครูบาสมจิต ได้รับแต่งตั้งจากเจ้าคณะอำเภอลอง ให้ไปดูแลฟื้นฟูวัดสะแล่ง จากเดิมที่มีความชำรุดทรุดโทรมเหมือนกับสถานที่ไร้คุณค่าจนกลายเป็นพระอารามที่มีความสำคัญทางด้านศิลปวัฒนธรรมล้านนา และของจังหวัดแพร่ จากผลงานที่ได้รับมอบหมายและปฏิบัติจนสำเร็จลุล่วง พ.ศ. ๒๕๒๗ ได้รับแต่งตั้งเป็นเจ้าอาวาสวัดสะแล่ง พ.ศ. ๒๕๒๘ นอกจากนี้ทางเนินเขาด้านหลังวัด (ดอยโป่งมื่น) ยังมีพระพุทธรูปองค์ใหญ่ สวนสมุนไพร และเสนาสนะต่างๆ อยู่เป็นจำนวนมาก วัดสะแล่งจึงเป็นทั้งพุทธสถานและแหล่งเรียนรู้ที่สำคัญยิ่งของจังหวัดแพร่

     ตั้งแต่ปี พ.ศ. ๒๕๐๖ ครูบาสมจิต ได้ออกปฏิบัติธรรมอบรมสั่งสอน ทั้งในอำเภอลอง ต่างอำเภอ ต่างจังหวัด ครูบาสมจิต ได้ฝึกวิปัสสนากัมมัฏฐานตามรอยหลวงปู่มั่น ภูริทัตโต จากครูบาอาจารย์สายวิปัสสนาคอยชี้แนะ จนมีความชำนาญ

     นอกจากนี้ ยังให้การสนับสนุนช่วยเหลือวัดต่างๆ ในจังหวัดแพร่ เช่น สร้างเจดีย์หล่ออนุสาวรีย์ครูบามหาเถร วัดสูงเม่น หาทุนให้วัดศรีดอกสร้างอุโบสถหลังใหม่ สร้างบันไดนาคขึ้นวัดพระธาตุเขาน้อย จังหวัดน่าน สร้างวิหารวัดต้าผามอก บูรณะพระธาตุพระพิมพ์วัดบางสนุก อำเภอวังชิ้น สร้างเจดีย์พระกัปป์ในหมู่บ้านกะเหรี่ยง สร้างอุโบสถวัดแม่ปาน อุโบสถวัดสร่างโศก อุโบสถวัดดอนชัย วัดศรีสุทธาราม วัดปากจอก จังหวัดแพร่ อุโบสถวัดกลาง จังหวัดลำปาง

     พระครูวิจิตรนวการโกศล (สมจิต จิตฺตคุตฺโต) มรณภาพเมื่อ วันเสาร์ ที่ ๑๔ มกราคม พ.ศ. ๒๕๖๐ เวลา ๐๙.๕๒ น. ณ โรงพยาบาลจุฬาภรณ์ กรุงเทพฯ สิริอายุ ๗๕ ปี ๒๙๕ วัน ปี พรรษา ๕๓