• พ.ศ. ๒๔๙๗ เป็นอัครมหาบัณฑิตโดยรัฐบาลพม่าได้ถวายเกียรติคุณครั้งนี้ในโอกาสที่เป็นหัวหน้าคณะเดินทางไปร่วมงานอัฏฐสังคายนา ที่ประเทศพม่า นับเป็นพระสงฆ์ไทยรูปแรกที่ได้รับฐานันดรศักดิ์นี้
• พ.ศ. ๒๔๙๘ เป็นผู้ริเริ่มในการสร้างอาคารมหาจุฬาลงกรณราชวิทยาลัย โดยได้รับเงินจากศาสนสมบัติกลาง เป็นทุนเริ่มแรก และเงินงบประมาณแผ่นดิน กับเงินบริจาคจากสาธุชนทั่วไป
• พ.ศ. ๒๕๐๐ เป็นผู้ริเริ่มการตรวจชำระและจัดพิมพ์พระไตรปิฎกฉบับ "มหาจุฬาเตปิฎกํ" เพื่อสนองพระราชปรารภในพระบาทสมเด็จพระจุลจอมเกล้าเจ้าอยู่หัว ที่โปรดเกล้าฯ ให้พระภิกษุสามเณรได้เล่าเรียนพระไตรปิฎก
• พ.ศ. ๒๕๒๒ ได้รับปริญญาพุทธศาสตรดุษฎีบัณฑิตกิตติมศักดิ์ สาขามานุษยสงเคราะห์ศาสตร์ของมหาจุฬาลงกรณราชวิทยาลัยในพระบรมราชูปถัมภ์มหาวิทยาลัยสงฆ์แห่งคณะสงฆ์ไทย
• พ.ศ. ๒๕๒๘ เป็นสังฆปาโมกข์ ฝ่ายพระอภิธรรมปิฎก ในการสังคายนาพระธรรมวินัย ตรวจชำระพระไตรปิฎกฉบับเฉลิมพระเกียรติพระบาทสมเด็จพระเจ้าอยู่หัว เนื่องในวโรกาสเจริญพระชนมพรรษา ๕ รอบ ในปี พ.ศ. ๒๕๓๐

     ใน พ.ศ. ๒๕๐๓ เมื่อครั้งสมเด็จพระพุฒาจารย์ (อาจ อาสโภ) ดำรงสมณศักดิ์เป็นพระพิมลธรรมนั้น ท่านได้ถูกกล่าวหาว่าเสพเมถุนทางเวจมรรคกับลูกศิษย์ และมีข่าวว่าพระศาสนโศภน (ปลอด อตฺถการี) อยู่กับสีกาสองต่อสองในที่ลับหูลับตาหลายครั้ง สมเด็จพระอริยวงศาคตญาณ สมเด็จพระสังฆราช (ปลด กิตฺติโสภโณ) จึงมีพระบัญชาให้ทั้งสองรูปพ้นจากตำแหน่งเจ้าอาวาส แต่ทั้งสองรูปปฏิเสธ โดยตั้งใจจะต่อสู้เพื่อพิสูจน์ความบริสุทธิ์ของตน คณะสังฆมนตรีของสมเด็จพระมหาวีรวงศ์ (จวน อุฏฺฐายี) จึงมีมติว่าทั้งสองรูปฝ่าฝืนพระบัญชา ไม่ควรอยู่ในสมณศักดิ์ต่อไป พระบาทสมเด็จพระเจ้าอยู่หัวจึงโปรดให้ถอดทั้งสองรูปออกจากสมณศักดิ์ตั้งแต่วันที่ ๑๑ พฤศจิกายน พ.ศ. ๒๕๐๓

     ต่อมาใน พ.ศ. ๒๕๐๕ พระมหาอาจได้ถูกทางการกล่าวหาว่าเป็นคอมมิวนิสต์ จึงถูกบังคับสึกเป็นฆราวาส และจำคุกอยู่ที่กองบังคับการตำรวจสันติบาลอยู่หลายปี จนกระทั่งศาลทหารสามารถพิสูจน์ว่าข้อกล่าวหาดังกล่าวเป็นความเท็จ และตัดสินยกฟ้องเมื่อ พ.ศ. ๒๕๐๙ พระบาทสมเด็จพระเจ้าอยู่หัวจึงโปรดให้พระเถระทั้งสองรูปคืนสู่สมณศักดิ์เดิมตั้งแต่วันที่ ๓๑ พฤษภาคม พ.ศ. ๒๕๑๘ คดีดังกล่าวนี้นับเป็นเหตุการณ์สำคัญครั้งหนึ่งในประวัติศาสตร์พุทธศาสนาของไทย ซึ่งสร้างความสะเทือนใจให้แก่ศิษยานุศิษย์และพุทธศาสนิกชนในประเทศไทยเป็นอย่างยิ่ง

     สมเด็จพระพุฒาจารย์ (อาจ อาสโภ) อาพาธ และได้ถึงแก่มรณภาพอย่างสงบด้วยภาวะหัวใจวาย เมื่อวันศุกร์ที่ ๘ ธันวาคม พ.ศ. ๒๕๓๒ เวลา ๑๑.๑๕ น. ณ โรงพยาบาลสยาม กรุงเทพมหานคร สิริชนมายุได้ ๘๖ ปี ๑ เดือน พรรษา ๖๖

     ในการนี้ ได้ตั้งศพบำเพ็ญกุศล ณ ตำหนักสมเด็จ วัดมหาธาตุยุวราชรังสฤษฎิ์ เป็นเวลา ๑๐๐ วัน ครบเมื่อวันที่ ๑๗ มีนาคม พ.ศ. ๒๕๓๓ โดยมีคณะเจ้าภาพบำเพ็ญกุศลอุทิศถวายทุกคืนทุกวัน บางวันมีคณะเจ้าภาพหลายคณะร่วมบำเพ็ญกุศล และตลอดมาจนถึงวันที่ ๑๔ เมษายน พ.ศ. ๒๕๓๓ ได้ทรงพระกรุณาโปรดออกเมรุหลวงหน้าพลับพลาอิศริยาภรณ์ วัดเทพศิรินทราวาส

     ปี พ.ศ. ๒๔๙๕ พระพิมลธรรม (อาจ อาสโภ) ได้ส่งพระธรรมธีรราชมหามุนี (โชดก ญาณสิทฺธิ) ขณะเป็นพระมหาโชดกไปศึกษาวิปัสสนากรรมฐานสายของมหาสีสย่าด่อที่สำนักศาสนยิสสา ประเทศพม่า เป็นเวลา ๑ ปี แล้วนำกลับมาสอน พร้อมทั้งพระพม่าสองรูป คือพระภัททันตะ อาสภเถระ ปธานกัมมัฏฐานาจริยะ และพระอินทวังสเถระ กัมมัฏฐานาจริยะ โดยเปิดสอนครั้งแรกที่วัดมหาธาตุยุวราชรังสฤษฎิ์ ในปี พ.ศ. ๒๔๙๖ จากนั้นจึงขยายไปเปิดสอนที่สาขาอื่นทั่วราชอาณาจักร มีการตั้งกองการวิปัสสนาธุระที่วัดมหาธาตุฯ ต่อมาถูกยกสถานะเป็นสถาบันวิปัสสนาธุระ สังกัดมหาวิทยาลัยมหาจุฬาลงกรณราชวิทยาลัยตั้งแต่ปี พ.ศ. ๒๕๒๔ และได้เผยแพร่การปฏิบัติวิปัสสนากรรมฐานแบบยุบหนอ-พองหนอจนแพร่หลายดังปัจจุบัน