พระองค์ทรงกระทำกิจทางพระศาสนามาโดยตลอด ด้วยประการต่าง ๆ เป็นอันมาก ตลอดพระชนมชีพ พอประมวลสรุปได้ดังนี้

     ด้านการปกครอง เริ่มตั้งแต่เป็นผู้ช่วยเจ้าอาวาส เจ้าคณะแขวง เจ้าคณะมณฑล กรรมการเถรสมาคม ประธานคณะบัญชาการคณะสงฆ์ แทนองค์สมเด็จพระสังฆราช สังฆนายก และรักษาการในตำแหน่งสมเด็จพระสังฆราช

     ด้านการศึกษา เริ่มตั้งแต่การศึกษาในสำนักวัดเบญจมบพิตร ฯ การศึกษาในมณฑลพายัพ ทั้ง ๗ จังหวัด และแขวงกลางจังหวัดพระนคร เป็นกรรมการสอบพระปริยัติธรรมในสนามหลวง เป็นแม่กองบาลีสนามหลวง เป็นสังฆมนตรีว่าการองค์การศึกษา

     ด้านการเผยแผ่ มีหนังสือธรรมที่ทรงนิพนธ์ พิมพ์ออกเผยแผ่ เป็นอันมาก เช่น มงคลภาษิต ปราภวภาษิต ศีลธรรมอันดีของประชาชน รวมทั้งงานพระธรรมเทศนา ในโอกาสต่าง ๆ ที่ได้รับการยอย่องว่า มีสำนวนโวหารง่าย ๆ เป็นที่เข้าใจซาบซึ้ง

     ด้านการต่างประเทศ ได้เสด็จไปต่างประเทศเพื่อการพระศาสนาหลายครั้ง คือ

     พ.ศ. ๒๔๘๒ ไปตรวจการณ์คณะสงฆ์ ไทรบุรี และปีนัง แทนสมเด็จพระสังฆราช
     พ.ศ. ๒๔๙๘ เป็นหัวหน้าคณะไปร่วมงานฉัฎฐสังคายนาจตุตถสันนิบาต (สมัยไทย) โดยเป็นประธาน กระทำพิธีเปิดประชุมสังคายนา ณ สหภาพพม่า
     พ.ศ. ๒๔๙๙ เป็นหัวหน้าคณะไปร่วมพิธีฉลอง พุทธชยันตี ๒๕ ศตวรรษแห่งพระพุทธศาสนา ณ ประเทศลังกา และไปสังเกตการพระศาสนาในประเทศอินเดีย
     พ.ศ. ๒๕๐๑ เป็นหัวหน้าคณะไปเป็นประธานประกอบพิธีบรรจุพระบรมธาตุ ณ วัดบุปผาราม เมืองปีนัง สหพันธรัฐมาลายา
     พ.ศ. ๒๕๐๒ เป็นหัวหน้าคณะไปร่วมพิธีฉลองพระพุทธชยันตี ๒๕ ศตวรรษแห่งพระพุทธศาสนา ณ ประเทศญี่ปุ่น และในปีเดียวกันนี้ ได้นำพระสงฆ์ไทยไปอยู่ ณ วัดไทยพุทธคยา ประเทศอินเดีย และได้เสด็จไปมนัสการสังเวชนียสถานทั้ง ๔ แห่ง ที่อินเดีย
     พ.ศ. ๒๕๐๔ เสด็จไปสังเกตการพระศาสนา ในสหรัฐอเมริกา ตามคำทูลอาราธนาของมูลนิธิเอเซีย

     งานด้านวิชาการและงานพิเศษ มีงานสำคัญคือ

     ในรัชสมัยพระบาทสมเด็จพระมงกุฎเกล้าเจ้าอยู่หัว ได้รับมอบให้เป็นผู้ชำระคัมภีร์อรรถกถาพระสุตตันตปิฎก ขุททกนิกาย ๔ คัมภีร์ คือ อรรถกถาอุทาน อิติวุตตก มหานิเทศ และจุลนิเทศ

     ในรัชสมัยพระบาทสมเด็จพระปกเกล้าเจ้าอยู่หัว ได้รับมอบให้เป็นผู้ชำระคัมภีร์พระสุตตันคปิฎก ขุททกนิกาย ๓ คัมภีร์ คือ มหานิเทศ จุลนิเทศ และชาดก และได้ชำระคัมภีร์ สารัตถทีปนี ฎีกาพระวินัย

     ในรัชสมัยสมเด็จพระเจ้าอยู่หัวอานันทมหิดล ได้เป็นประธานกรรมาธิการแปล พระไตรปิฎกเป็นภาษาไทย จนจบพิมพ์เป็นเล่มได้จำนวน ๘๐ เล่ม เมื่อปี พ.ศ. ๒๕๐๐

     เมื่อปี พ.ศ. ๒๕๐๐ ได้เป็นประธานสงฆ์ในงานรัฐพิธีฉลอง ๒๕ พุทธศตวรรษของไทย

     สมเด็จพระอริยวงศาคตญาณ สมเด็จพระสังฆราช (ปลด กิตฺติโสภโณ ป.ธ.๙) สิ้นพระชนม์เมื่อวันอาทิตย์ เดือน ๗ ขึ้น ๑๕ ค่ำ ปีขาล จ.ศ.๑๓๒๔ ตรงกับวันที่ ๑๗ มิถุนายน พ.ศ. ๒๕๐๕ เวลา ๑๖.๒๗ น. สิริพระชันษาได้ ๗๓ ปี ทรงดำรงตำแหน่งสมเด็จพระสังฆราชเป็นเวลา ๒ ปี ๑ เดือน ๑๘ วัน